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亚搏手机版app下载官网工在石墨相氮化碳改性及其应用于环境和能源领域取得重要研究进展


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近日,亚搏手机版全站app下载生命学院绿色生物制造课题组在石墨相氮化碳(g-C3N4)改性及其在环境和能源应用方面取得重要研究进展,相关成果以“Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement”为题发表于顶级权威期刊《Chemical Engineering Journal》(影响因子13.273),亚搏手机版全站app下载生命学院2019级博士生贺滨与天津大学化工学院2018级博士生陈圣新为该工作共同第一作者,通讯作者为孙剑教授。

图1 课题组基于石墨相氮化碳所开展的系列工作

作为一种可见光响应的非金属有机半导体,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有合成简单、物化性质稳定、绿色经济、可见光响应、带隙合适等优点,被广泛应用于污水处理、CO2还原、光解水制氢等环境和能源领域。由于原始的g-C3N4存在比表面积低、载流子复合严重、可见光利用率低等问题,需要对其进行结构改性。为此,课题组前期研究了不同改性策略,包括构筑生物质衍生异质结、离子修饰同质结等,以求获得性能优异的g-C3N4基催化剂,并将其应用于水污染治理,能源转化等领域(图1)。例如,利用自然界中广泛存在的海洋类生物质-甲壳素作为碳前驱体,通过一步热聚合法构筑了生物基碳/g-C3N4异质结(CDC/CN),提高了对可见光吸收,促进了载流子的分离,对降解染料的能力有大幅提升(图2a)( Appl. Surf. Sci., 2020, 527, 146737 )。进而,在综述文章中系统总结了现有研究中不同维度碳材料(从零维到三维)与g-C3N4构筑异质结结构异,对于g-C3N4 性能的影响机制(图2b)( Green Energy Environ., 2021, 6, 823 )。为进一步提升异质结的促进效应,整合了离子修饰与异质结的双重优势,发展了K+修饰的1D/2D同质结结构,在处理难降解抗生素污水中表现出良好的潜力(图2c)( Appl. Surf. Sci., 2022, 575, 151695 )。

图2 (a) 一步热聚合法构筑生物质衍生碳/g-C3N4异质结示意图;(b) 不同维度碳材料(从零维到三维)构筑异质结结构示意图;(c) K+修饰的1D/2D同质结结构合成机理。

为了实现改性策略的突破,课题组基于离子液体微环境及其过程强化机制方面的长期积累,提出了以聚合离子液体作为“电子储体”的概念,发展了具有层级电子分布的中空聚合离子液体微球 (PIL- x ), 并将其用于修饰的g-C3N4。利用其阴阳离子可以调控壳结构中不同电子层厚度,影响体系的电子传输储备行为,获得了性能优异的产氢催化剂(图3)( Chem. Eng. J., 2022, 135625 )。该工作拓宽了聚合离子液体的应用范围,为g-C3N4及其他光催化剂的改性提供了一条新的思路,对于开发高效的光催化剂具有重要的意义。

图3 (a) 构筑PIL- x /g-C3N4复合体系示意图; (b) 复合体系产氢性能对比。

论文详情:Bin He#, Shengxin Chen#, Yuandong Cui, Xinyan Chen, Yu Lei, Jian Sun*. Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement, doi: http://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135625.

原文链接:


附课题组简介:

绿色生物制造课题组围绕国家“双碳”和可持续发展战略需求,注重化学、生物、化工、材料等多学科交叉融合,开展功能化离子液体基础及应用研究,具体方向包括功能化离子液体设计及微环境作用,生物基化学品和材料合成,光、电、热、生物等过程耦合,以及仿生功能器件构建等。课题组长为孙剑教授,博导,国家高层次青年人才计划入选者,中国纤维素行业协会技术委员会副主任,中国化工学会离子液体专委会委员,中国膜工业协会医药生物用膜技术委员会委员。长期从事基于离子液体的绿色过程研究,在 Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Chem. Eng. J. 等国际著名期刊发表学术论文70余篇,授权中国发明专利21项、美国专利3项、日本专利1项;主持和参与国家级高层次青年人才计划、国家自然科学基金等项目10余项;现担任 Energy Environ. Mater., Chinese J. Chem. Eng., Green Chem. Eng. 等期刊青年编委。课题组欢迎具有相关专业或背景的学子报考,同时长期招聘博士后和研究人员。


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